Biblioteka Crkvene opštine Eparhije zagrebačko-ljubljanske osnovana je dekretom 1981. godine, istovremeno s osnivanjem Muzeja Eparhije. Prvi koraci su bili skromni – knjige su bile pohranjene u kutijama i bilo ih je potrebno temeljno razvrstati po tematskim cjelinama.

Sistematska katalogizacija fonda započela je 2010. godine, kada je biblioteka još uvijek djelovala u sklopu parohijskog doma u Preobraženjskoj ulici. Kako je fond neprestano rastao, ukazala se potreba za većim prostorom i profesionalnom opremom. Danas se Biblioteka nalazi u okviru Srpske pravoslavne opšte gimnazije „Kantakuzina Katarina Branković“. Opremljena je savremenim pokretnim policama (kompaktusima) koje omogućuju efikasno i sigurno čuvanje fonda.

Blagoslovom Njegovog Preosveštenstva episkopa Kirila, u Crkvenoj opštini je od prošle godine kao bibliotekar zaposlena monahinja Pelagija, koja s predanošću brine o očuvanju i razvoju biblioteke.

Biblioteka danas broji oko 70.000 bibliotečkih jedinica, od čega je približno polovina obrađena u kartičnom katalogu. Fond je organiziran u više posebnih zbirki, a posebno vrijedan dio fonda čine psaltiri i bogoslužbene knjige na crkvenoslovenskom i grčkom jeziku iz 18. i 19. vijeka. Zbirka starih knjiga dostupna je isključivo uz blagoslov Njegovog Preosveštenstva. Ostale zbirke i naslovi dostupni su za javnost i mogu se posuditi također uz blagoslov episkopa.

Veći dio fonda čine djela srpske i strane književnosti, teološka literatura na više jezika, kao i bogata zbirka rječnika za učenje ruskog i grčkog jezika. Ističu se i monografije manastira iz Srbije, Rusije, Grčke i sa Svete Gore. Biblioteka posjeduje i teološke naslove na ruskom, ukrajinskom i drugim slovenskim jezicima.

Fond se neprestano obogaćuje zahvaljujući ostavštinama sveštenstva, prilozima pobožnih vjernika, kao i donacijama pojedinaca i institucija.